一种识别量子轨道的新方法使光电子能谱通过隧道电离提供电子动力学的阿秒时间和亚埃空间分辨率测量

解码电子动力学

2021 年 6 月 30 日

由强场隧穿电离的多轨道贡献生成的全息图。图片来源：Y. Zhang。

原子和分子中的电子运动对许多物理、生物和化学过程至关重要。探索原子和分子内的电子动力学对于理解和操纵这些现象至关重要。泵浦探针光谱是常规技术。在1999年诺贝尔化学奖提供了一种公知的例子，其中泵浦飞秒激光脉冲提供给探测参与化学反应的原子运动。然而，因为电子在原子和分子内运动的时间尺度是阿秒（10 -18秒）而不是飞秒（10 -15秒），需要阿秒脉冲来探测电子运动。随着阿秒技术的发展，脉冲持续时间小于100阿秒的激光器已经面世，为探测和操纵原子和分子中的电子动力学提供了机会。

探测电子动力学的另一个重要方法是基于强场隧道电离。在这种方法中，使用强飞秒激光来诱导隧道电离，这是一种量子力学现象，可导致电子隧道穿过势垒并从原子或分子中逸出。该过程提供了有关超快电子动力学的光电子编码信息。基于电离时间与隧穿电离光电子最终动量之间的关系，可以以阿秒级分辨率观察电子动力学。

电离时间与隧穿光电子最终动量之间的关系已经从“量子轨道”模型的角度进行了理论上的建立，并通过实验验证了该关系的准确性。但是，在强场隧穿电离中，哪些量子轨道对光电子产率有贡献仍然是个谜，以及不同轨道如何以不同的方式对应动量和电离时间。因此，识别量子轨道对于使用隧道电离研究超快动态过程至关重要。

将二次谐波引入强基场以干扰隧穿电离过程。通过改变双色场的相对相位，强场隧穿电离 PEMD 受到 SH 场的干扰。通过监测和分析光电子产率最大化的相对相位，研究人员可以准确地解析每个动量下的量子轨道。图片来源：J. Tan 等人，doi 10.1117/1.AP.3.3.035001

正如高级光子学中报道的那样华中科技大学（HUST）的研究人员提出了一种方案，用于识别和衡量强场隧穿电离中的量子轨道。在他们的方案中，引入了二次谐波 (SH) 频率来扰乱隧道电离过程。扰动 SH 比基本场弱得多，因此它不会改变电子的最终动量，该动量向电离方向穿隧。然而，由于隧道电离的高度非线性特性，它可以显着改变光电子产率。由于不同的电离时间，不同的量子轨道对介入的 SH 场有不同的响应。通过改变 SH 场相对于基本驱动场的相位并监测光电子产额的响应，可以准确识别隧道电离电子的量子轨道。基于该方案，可以解开强场隧穿电离中所谓的“长”和“短”量子轨道的奥秘，并且能够准确加权它们对每个动量下光电子产率的相对贡献。对于强场隧道电离作为光电子能谱方法的应用而言，这是一个非常重要的发展。

该研究表明，由多轨道贡献产生的全息图来自光电子光谱可以提供有关隧道电子相位的有价值的信息。它的波包编码了有关原子和分子电子动力学的丰富信息。据华中科技大学教授、武汉光电国家实验室副主任、该研究的资深作者介绍，“这种解析和权衡量子轨道的新方案使电子动力学的阿秒时间和亚埃空间分辨率测量成为可能。 ”